В экспериментах по ВКР было обнаружено, что выходное излучение содержит несколько стоксовых ( w л – w u ), ( w л – 2 w u ), … и антистоксовых ( w л + w u ), ( w л + 2 w u ), … компонент. Из рис. 3 видно, что процесс излучения стоксовой компоненты приводит к увеличению населенности колебательного уровня (u=1) , поэтому становится возможным излучение на антистоксовой частоте. Стоксова ( w c ) и антистоксова ( w ас ) компоненты могут, в свою очередь, служить исходным излучением, генерирующим частоты w с – w u = w л – 2 w u и w ас + w u = w л + 2 w u . Аналогично можно объяснить появление комбинационных частот более высоких порядков

Чтобы пояснить основные особенности возникновения ВКР, получим условие усиления или генерации на первой стоксовой частоте w с = w л – w u , т.к. первоначально может усиливаться только эта компонента. Для возникновения других спектральных компонент требуется либо наличие молекул в возбужденном состоянии, либо присутствие стоксовой компоненты первого порядка

Для анализа используется такая модель: рассеивающая среда состоит из N независимых осцилляторов (т.е. ансамбль осцилляторов не поддерживает волновое движение с отличной от нуля групповой скоростью), каждый характеризуется своим положением z (одномерный случай / x= / y=0) и нормальной колебательной координатой X( z,t ). Уравнение движения для осциллятора имеет вид

(1)

где Г – постоянная затухания, выбранная так, что наблюдаемая ширина линии спонтанного комбинационного рассеяния равна Dn= G / 2p ; w u – резонансная частота колебаний молекулы в отсутствие затухания; m – масса; F( z,t ) – возбуждающая сила

Возбуждающую силу можно получить, рассматривая электромагнитную энергию в молекулярной среде. Плотность энергии, запасенной в электрическом поле E = 1 / 2 e E 2 при использовании равенства

e = e 0 (1 + N a) = e 0 {1 + N [ a 0 + ( a/ X) 0 X]} (2)

может быть записана в виде

E = 1 / 2 e 0 {1 + N [ a 0 + ( a/ X) 0 X]} E 2 (3)

Сила, действующая на единицу объема поляризуемой среды, равна e / X, откуда делением на N получаем силу, действующую на один осциллятор

F( z,t )= 1 / 2 e 0 ( a/ X) 0 <E( z,t )> 2 (4)

<E( z,t )> означает усреднение за несколько колебаний, предпринимаемое потому, что молекула неспособна реагировать на эти колебания. Из (4) видно, что при отличной от нуля дифференциальной поляризуемости ( a / X) 0 колебания молекул могут возбуждаться электрическим полем

Дальнейшая задача – показать, как колебания молекул воздействуют на электромагнитное поле. В соответствии с (2) колебания молекул с частотой w u вызывают модуляцию диэлектрической проницаемости с той же частотой. Это приводит к фазовой модуляции поля излучения (появляются боковые составляющие, смещенные на w u друг от друга). Т.е. происходит обмен энергией между электромагнитными полями различных частот., разделенных интервалами, кратными w u

Полное поле является суммой лазерного ( w 2 ) и стоксова ( w 1 ) полей:

E( z,t ) = 1 / 2 E 1 ( z ) exp i w 1 t + 1 / 2 E 2 ( z ) exp i w 2 t + к.с. (5)

<E( z,t )> 2 = 1 / 4 E 2 (z) E 1 * (z) exp i ( w 2 -w 1 )t + к . с . (6)

(6) (4) (1)

(7)

Здесь использованы соотношения / t=i w и

X( z,t ) = 1 / 2 X( z ) exp i w t + к.с. (8)

Из (7) следует, что на частоте w=w 2 -w 1 молекулярные колебания имеют комплексную амплитуду

(9)

Поляризация, наведенная полем частоты w 1 , имеет вид

P = e 0 N a ( z,t ) E( z,t ) = e 0 N [ a 0 + ( a/ X) 0 X( z,t )] E( z,t ). (10)

Используя (5), (9) и (10) для нелинейная поляризации (второй член поляризации, пропорциональный X E) получаем:

(11)

Примечание:

Осуществив умножение в формуле (11) (см. тж. примечание), получим составляющие поляризации, осциллирующие с частотами w 1 , w 2 , 2w 1 -w 2 и 2w 2 -w 1 . Рассмотрим сначала составляющую нелинейной поляризации, имеющую частоту w 1 :

P нел w 1 ( z,t ) = 1 / 2 P нел w 1 ( z ) exp i w 1 t + к.с. , (12)

где

(13)

Коэффициент пропорциональности между полем и поляризацией представляет собой восприимчивость. Нелинейная комбинационная восприимчивость подобно линейной восприимчивости имеет лоренцеву форму линии

Форма линии стоксова рассеяния имеет вид

(13a)

Антистоксово рассеяние

Антистоксово излучение на частоте w 3 = w 2 + w u является результатом комбинационного рассеяния света молекулой, находящейся в возбужденном колебательном состоянии (u=1) . При классическом подходе к задаче мы должны найти поляризацию на w 3 , наведенную электрическим полем:

E( z,t ) = 1 / 2 [E 1 ( z ) exp i w 1 t + E 2 ( z ) exp i w 2 t + E 3 ( z ) exp i w 3 t + к.с. ], (14)

где w 3 – w 2 = w 2 – w 1

В выражении для поляризации по аналогии с (11) найдем член, соответствующий возбуждению молекулярных колебаний силой, пропорциональной E 3 E 2 * . Из (13) заменой частот и индексов у E получим

(15)

Важно, что мнимые части (13) и (15) имеют разные знаки, поэтому

антистоксова волна, распространяясь в среде, активной в комбинационном отношении, в присутствии излучения лазера ( w 2 ), но в отсутствии стоксова излучения (w 1 = w 2 – w u ) будет затухать

Существует, однако, еще одна компонента поляризации на частоте w 2 :

P нел w 3 (z) ~ E 2 E 2 E* 1 exp [ i (2w 2 -w 1 ) t] (16)

Она не содержит E 3 и может рассматриваться как верхняя боковая частота [w 2 + (w 2 - w 1 )] в спектре модулированных колебаний диэлектрической проницаемости с несущей w 2 и модулирующей w 2 – w 1 частотами. Эта компонента является источником излучения с частотой w 3

Если дополнить (16) пространственной зависимостью поляризации, то

P нел w 3 (z) ~ E 2 E 2 E* 1 exp [- i (2 k 2 - k 1 ) r ] (17)

Этому члену соответствует поле E 3 exp(-i k 3 r ), причем

k 3 = 2 k 2 – k 1 (18)

Следовательно, антистоксова волна может излучаться только в направлениях, удовлетворяющих условию (18). См. рис.5. А так как | k i | = w i n i / c , то антистоксова компонента распространяется в направлениях, составляющих коническую поверхность с половинным углом b при вершине и осью лазерного луча

Реальная ситуация сложнее. Помимо наличия стоксовых и антистоксовых компонент высоких порядков, имеет место отклонение от направлений, рассчитанных по формуле (18) из-за эффекта самофокусировки

Рис.5. Диаграмма для определения направления распространения антистоксова излучения.

Рис.6. Схема эксперимента по изучению комбинационного рассеяния.

1 – рубиновый лазер; 2 – линза; 3 – ячейка с бензолом; 4 – экран

Цвета показаны условно.

Самофокусировка света

Выше уже упоминалось, что ВКР в среде наступает только при превышении некоторого порога интенсивности электрического поля. Однако измеренная пороговая интенсивность часто оказывается ниже ожидаемой. Расхождения между теорией и экспериментом могут быть весьма значительными: в некоторых жидкостях соответствующие пороги отличаются в сотни и более раз, что обусловлено явлением самофокусировки. В таком случае диаметр пучка по мере распространения в среде уменьшается и на некотором расстоянии пучок собирается в “фокусе”. В фокальной области плотности мощности лазерного излучения очень велики и могут привести к разрушению материала. Это явление имеет непосредственное отношение к импульсным лазерам с очень высокой мощностью излучения, поскольку разрушению может подвергаться и активный элемент лазера

В первой лекции были выведены зависимости c (w ,E 0 ) и c (3w ,E 0 ) (формулы (23)), на основе которых можно записать:

e общ = 1 + c + b E 2 , (19)

тогда

n общ = Ц e общ ¦ n + n 2 E 2 , где n 2 = b / 2n (20)

Если n 2 >0, то в местах большой напряженности поля – показатель преломления больше. Т.е. в нелинейном материале сам пучок формирует положительную линзу. Это так называемая крупномасштабная самофокусировка . Существует также мелкомасштабная самофокусировка , обусловленная нарастанием возмущений в пучке в поле мощной световой волны